【真理を求める錬金術師】
●シン・バルト
本編の主人公。
少年の頃、家族が塵界侵食の犠牲になった経験から、滅びの塵灰を退け、その謎を解き明かすために錬金術師を志した。
育ての親である三賢人アルベルトスの下での修行を経て、カリオストロ魔導学院に入学。
頼りになる学友やライバルとの出会いを経て、成長していく。
探求心に溢れ、錬金術師としては理論より感覚で動くタイプで、独創性の高さを持つ。
物腰は柔らかく、一見穏やかに見えるが、内に秘める情熱と使命感は誰にも負けない。

「塵灰も真理の霧も、俺が晴らしてみせる！」

エーテルギア：エーテルガントレット

【頼れる姉弟子】
●アリア・マグヌス　（CV：あかしゆき）
カリオストロ魔導学院・ハルモニア派に所属する錬金術師。
三賢人の一人、霧笛のアルベルトスの娘であり、入学から僅かな間に頭角を現した才媛。
シンにとっては幼馴染で、姉弟子でもある。
責任感がある一方で茶目っ気を忘れず、場を和ませたり、相手をリラックスさせる気配りがある。
その一方で、意外と負けん気が強く凝り性なところがある。
料理が好きなのだが、味付けがとんでもなく辛く、食べる時は胃薬必須らしい。

「姉弟子として、頼りになるとこ見せてあげないとね」

エーテルギア：螺旋盤（スパイラル・サーキット）

【信念抱く騎士姫】
●セレスティアーナ・メギストス　（CV：手塚りょうこ）
シンと一緒にハルモニア派に加入する、カリオストロ王国の王女。
子供の頃は物語の中の騎士に憧れていたが、とある事件で錬金術も民を守る騎士道に通じると知り、錬金術師を志すきっかけになった。
公明正大で曲がったことが嫌い。
試練や逆境に進んで身を置き、自らを磨くことを好む。
錬金術師としてはまだ駆け出しで、どちらかというと剣術の方に天稟があるようだ。

「一度決めた信念を、容易く曲げたりしない。それが私の騎士道よ」

エーテルギア：輝く鍔（シャイニー・ヒルト）

【使命を追う少女】
●エンリ　（CV：ひむろゆり）
灰魔に襲われていたところをシンに助けられた少女。
古の創神が生み出した眷神ではないかと推測されているが、人間社会で暮らすため、便宜上シンの『従魔』と名乗る。
記憶の一部を失っており、何か与えられた役目があったはずだが思い出せずにいる。
自分の存在意義を見つけるため、シンと共に塵灰の脅威に立ち向かっていく。
少し理屈っぽく、自分を大人びて見せようとするところがあるが、基本的には素直で、感受性豊かな性格。

「使命、記憶の断片。私は、それを取り戻さなくてはならないのだわ」

エーテルギア：クローピック

【調和の導き手】
●ソニア・ガーベラ　（CV：MAIKO）
カリオストロ魔導学院ハルモニア派の代表教授。
実力はあるが、押しが弱くおっとりした性格が災いして、ライバル学派のマルドゥック派には押され気味。
しかし、日々権勢を高めるライバルの圧力にも負けず、シン達と真理探究に邁進する芯の強さを持つ。
互いを尊重し、調和を心に描いて創神と接するというハルモニア派の理念を忘れない、メンバー皆から慕われる心優しい女性。

「人と創神の調和によって、大いなる力を生み出す。ハルモニア派の理念ですよ」

エーテルギア：クロスボウとエレメントブリット